铑催化碳氢活化反应构建杂环并吡啶结构方法学研究文献综述

 2023-01-10 03:01

铑催化碳氢活化反应构建杂环并吡啶结构方法学研究1.过渡金属及铑催化C-H键的发展与应用在最近半个世纪,基于过渡金属催化的反应得到了有机化学界广泛的发展和关注,而诺贝尔化学奖也曾多次授予过渡金属催化研究领域。

所以过渡金属催化反应成为了有机化学中最为活跃的领域,同时也为有机化合物的合成提供了更为高效的合成手段。

而C-H键作为有机化合物中最为常见的结构,过渡金属催化的C-H活化反应在上世纪的90年代开始就得到了科学家们的广泛关注。

C-H活化反应具有以下明显优势:1、原料来源广泛,众所周知绝大多数的有机分子中都存在C-H结构; 2、反应原子经济性高;C-H键可以直接官能化反应,从而避免使用C-M或C-X底物,具有更高的原子经济性;3、可缩短反应步骤,C-H官能化反应避免了预先的官能化,从而大大减少反应步骤;4、为复杂活性分子的官能化衍生提供快捷的方法和新型的途径。

科学家们对 C-H 活化曾给予过高度评价:C-H activation is at the center of organic chemistry'- Albert Eschenmoser, 2010钯、铷、铱催化C-H活化近年来已经得到了广泛的研究[1]。

铑(III)催化C-H活化反应研究开始的稍晚些,而近五年却得到了大量的研究,实现了多种官能化反应及杂环化合物的合成[2]。

并且相较于其他的过渡金属催化剂, Rh(III)催化表现出许多的优点: 1) 催化剂的用量更低,较低的催化量下可以高效率催化反应; 2) 反应条件更加温和,铑(III)催化剂可以在很低的反应温度下催化反应,有些反应在-20C都可以进行; 3) 反应具有优异的官能团兼容性,可以很好的兼容卤素、羟基、酯基等重要官能团; 4) 实现反应类型更加丰富,Rh催化可以实现多种官能化反应,并实现了引哚、异喹啉等多种重要杂环化合物的合成。

2.铑催化构建杂环并吡啶氮氧化物的研究发展与应用含有吡啶氮氧化物结构的基序通常建立在药剂和其他大量官能团上[3]。

专注于吡啶氮氧化物环核心框架的合成的无数路线,由于广泛的应用,已经得到了巨大的发展[4]。

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