Pt/TiO2基复合催化剂的制备以及低温甲醛催化性能研究文献综述

 2022-08-05 02:08

文献综述

一 引言

HCHO是室内空气的主要污染物之一,长期呆在含HCHO的环境中,会使动植物发生病变,故有效的降低甲醛浓度已成为研究者重点研究的问题之一。

目前催化氧化技术是脱除甲醛的最有效方法。这种方法能够在一定温度下使HCHO完全氧化为无害的CO2和H2O。贵金属催化剂由于具有低温高催化活性被证明具有广阔的应用前景[1]。Zhang等[2,3]报道了1%Pt/TiO2催化剂能在室温下将HCHO完全氧化。同时阐述了HCHO氧化反应的机理是:HCHO先被表面氧氧化为甲酸盐(HCOO-),然后甲酸盐分解为CO,最后CO被氧气氧化为CO2。Zhang等[4]还报到了碱金属Na负载到1%Pt/TiO2催化剂上,他们发现Na有促进作用,从而改变HCHO氧化反应机理。Na使催化剂表面的OH增多,从而抑制甲酸盐的积累,这一因素使甲酸盐不分解为CO,而是发生以下反应:HCOO-M OH-M=H2O CO2 2M(M代表催化剂)。He等[4]研究了中间产物甲酸盐占据活性位能使催化剂失活。他们发现,当升高反应温度至100℃时,甲酸盐完全分解,此时催化剂恢复活性。

Tang等[6]研究发现,100℃时向反应气中添加2.4 vol.%水蒸气使MnOx/CeO2上甲酸转化率由100%降至96%。但是,只要停止通水,甲醛转化率立即恢复至100%。Chen等[7]通过DRIFTS研究室温下水蒸气对Au/CeO2上甲酸盐中间物种的形成及消耗的影响。他们发现,水通过增加催化剂表面OH的量有利于甲酸盐的形成。水还通过促进氧气的活化,有利于甲酸盐氧化为CO2。Zhang等研究发现,水能够使2%Na-1%Pt/TiO2表面的OH再生。此外,当水蒸气浓度由1000ppm升高至5000ppm时,室温甲醛的转化率由10%提高至100%。但是,他们并没有研究水对甲醛氧化反应的影响机制。因此,研究室温时水蒸气对甲醛氧化反应的影响具有重要意义。同时研究者们只是研究了Na改变了Pt/TiO2催化剂的氧化过程及其Na促进活性OH的生成,而没有阐述Na与Pt是否具有协调作用。

本课题主要通过等体积浸渍法制备1%Pt/TiO2和x%Na-1%/TiO2催化剂,并用于催化氧化HCHO反应。此外,通过原位红外技术研究了Na和水蒸气对催化剂的活性和稳定性的影响机制。

二 甲醛的来源及其危害

甲醛是室内典型的挥发有机化合物(VOCS)之一,其是无色有刺激性气味的气体。建筑物、家具材料以及消费品中含有固化的服酸树脂,脲酸树脂会发生缓慢降解,并连续的释放甲醛[8]。此外化妆品、防腐剂、化纤纺织品、书籍和清洁剂等各种生活用品,木、煤、煤油等家相燃料的不全燃烧或抽烟产生的烟雾以及进入室内的工业废气和光化学烟努,也都是室内甲醛的来源。甲醛具有高毒性,当人体长期接触低剂量甲醛可引起慢性呼吸道疾病,鼻咽癌、细胞核的基因突变、白血病等疾病。故解决室内环境污染已成为研究者所关注的热点问题之一[9]

三 催化氧化法除甲醛的研究进展

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