文 献 综 述
1引言
在自然科学研究领域中，物质质量的测定是经常遇到的问题，而且随着科学的发展，对质量测量精度的要求也越来越高。石英晶体微天平(quartz crystal microbalance ,QCM)是一种压电装置，可以非常灵敏地测定电极表面物体的质量变化，测量精度达纳克级，常用于测量薄膜厚度。随后，根据研究物质的不同,QCM逐步被用于气相、液相中。研究人员发现QCM在化学、生物、医学等研究领域和对测量要求较高的工程领域都有着独特的优势和良好的应用前景[1,2]，同时QCM可以与其它技术结合，获取双方的优势，例如：与电化学技术结合起来发展出的电化学石英晶体微天平(EQCM)，多用于电沉积、金电极腐蚀﹑耗尽层内溶液粘度效应等方面的研究[3,4]。结合能量耗散发展起来的耗散型石英晶体微天平(QCM-D)更是可以同时测量晶体表面物质的质量﹑粘度和剪切模量等参数，使得表面吸附与解吸﹑表面反应、本体表征等方面的研究达到一个新高度。
2 国内外研究情况
QCM传感器检测的实质是通过其电参数(信号)的变化与检测对象特性建立一一对应关系，反推出检测对象的相关性质。因此QCM的数据分析模型的建立是非常重要的事情。现有的QCM数据分析模型根据检测对象可以分为三类:刚性(弹性)薄膜吸附模型、牛顿液体(粘性)模型、粘弹性薄膜吸附模型。根据所用电参数(信号)可以分为:△f 模型(传统的QCM模型)、△f - △R模型、△f - △D模型。当然还有根据QCM等效电路参数变化来分析的BVD模型。根据命名方式分为: Sauerbrey 方程、Kanasawa 模型、QCM-D模型。另外，有研究人员应用能量传输模型进行过相关分析研究，但是该模型没有得到广泛应用。
早在1956年,德国物理学家Sauerbrey[5]就指出厚度切变压电石英晶体频移∆f与晶体表面均匀吸附的薄层刚性物质的质量∆m之间存在着线性关系。1959年,Sauerbrey证明了石英晶体表面质量变化与其频率变化存在严格的线性比例关系，推导出了著名的Sauerbrey方程。该模型被认为是为微小质量检测提供了一种突破性的量化测量方法。但是该模型存在严格的应用条件，即吸附物应是以薄膜的方式刚性、均匀地吸附在晶体的电极上，并且在电极表面不发生侧滑运动。该模型在气相检测中得到非常广泛的应用。
但是该方程只适用于气相反应环境中，在液相反应环境中，黏弹性，密度，剪切模量和界面效应会影响△F和△M之间的量值关系，1985年，Kanasawa[6]和 Gorden从剪切波的物理角度结合本构方程推导了 QCM 单面接触牛顿液体时的频率响应模型，被业界称为 Kanasawa 模型[7-9]。该模型指出，QCM 传感器从空气移到液体中，其频率的变化量与液体粘度、密度乘积项的平方根呈正比例关系。在此期间,Nomura[10]和Konash[11]等实现了石英晶体在溶液中的振荡,将石英晶体微天平成功地应用到基于液相的测定。
20 世纪 90 年代开始，瑞典的 Kasemo教授及其领导的研究小组开展了 QCM的粘弹性薄膜研究工作。他们以流体力学理论和粘弹性材料的 Voigt 模型为基础，推导出 QCM-D 模型[12-17]，通过同时监测 QCM 的频率变化和能量耗散变化来分析粘弹性介质吸附现象。这时目前粘弹性柔性薄膜分析是应用最普遍的模型。但是，该模型在获得能量耗散变化时，采用了瞬时激励法，其测试精度容易受到影响；同时该模型应用于液相时，还需要已知液体的密度，而绝大多数情况下，未知溶液的密度是未知的。这些都限制了该模型的进一步应用。[18]
目前，国外主要有瑞典 Chalmer Technology University 大学的 Kasemo 教授，德国 Clausthal University of Technology 的 Johannsmann 教授，美国 North Carolina State University 的 Krim 教授[19-24]，日本 Tokyo Institute of Technology 的 Okahata 教授等[25-27]在进行 QCM 检测技术方面的研究。其中，Kasemo教授及其学生 Michael Rodahl、Fredrik Hook 等与 Voinova 教授一起，从力学、流体力学、声波理论的基础知识出发，推导出了著名的 Voight 模型。他们提出了同时测量率变化和耗散因子的变化，实现了对薄膜质量、长度、粘弹性等参数的定量测量。但是，该模型并不能直接分离出未知液体的粘度和密度。 Johannsmann [28]教授则提出了等效电路模型，从电阻和频率角度出发，推导出了液体、单层薄膜等条件下谐振频率、等效电阻的变化与吸附质量、泛音次数、弹性模量、粘性模量等参数的关系。Krim 教授要集中在基于 QCM 传感器的纳米尺度摩擦力的研究，证实了 QCM 可以应用于纳米摩擦学的研究。Okahata 教授也利用 QCM 技术，在生物研究方面做了许多工作，主要集中在生物分子识别和界面上的生物分子反应。他还应用 QCM 进行了聚合酶反应中的耦合、催化释放等方面研究。
国内主要有浙江大学的杜滨阳教授，中国科学技术大学吴奇院士，中科院马宏伟教授，北京师范大学胡乃非教授等团队在进行QCM检测方面的研究。另外，中科大的蒋海峰等人也主要利用同时测量耗散因子和频率变化这一方法，得到了与 Kasemo 教授课题组相类似的结论。北京大学何健安、中科院付龙等人所在团队在 I-QCM 以及 QCM-D 的基础上，将 QCM 的频率阻抗变化与溶液的粘度密度建立联系，得到溶剂粘弹性对 QCM 的频率变化关系。他们还提出了一种“固化水层”模型，但是目前还未见相关文献报道。
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