通过湿化学硅烷化法控制玻璃毛细管纳米孔缩小至10纳米以下以增强信号DNA易位
中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室， 中国吉林长春130022
中国科学院大学，北京100049
摘要：直径是纳米孔传感的一个主要问题。然而，直接拉直径小于10纳米的玻璃毛细管纳米孔很难。因此，后期加工有时是必要的。在此，我们证明了一种简便有效的湿化学方法，通过硅酸二钠水解将玻璃毛细管纳米孔的直径从几十纳米缩小到10纳米以下。研究了其对DNA易位的影响。收缩的玻璃毛细管纳米孔不仅减缓了DNA的易位，而且显著增强了DNA易位信号与信噪比（102.9到6.4nm的玻璃纳米孔优于15到3nm的氮化硅纳米孔），同时也影响了DNA的易位行为，使得该方法和玻璃毛细管纳米孔成为DNA易位研究的一个有前途的平台。
关键词：玻璃毛细管纳米孔、DNA易位、信号增强、纳米技术、硅烷化
玻璃毛细管纳米孔作为固态纳米孔的一种很有前景的候选材料，有其独特的优势，例如硬度高、成本低、易制作、尺寸和形状可调、重现性好等独特优点。虽然它已经应用在很多领域，如扫描电化学显微镜/扫描离子电导显微镜(SECM/SICM)、单细胞手术和电喷射。玻璃毛细管纳米孔在DNA易位研究中的应用仍然受到难以获得直径小于10纳米的玻璃毛细管纳米孔的阻碍。
近年来，玻璃毛细管纳米孔（与氮化硅纳米孔相比）的低噪声特性已被证明是DNA易位和生物传感的一个很有前景的研究方向，但与生物纳米孔（如alpha;-溶血素、MSPA或气溶素）相比，其大小与DNA相当，并被报道为纳米孔DNA测序的里程碑性工作，阻碍玻璃毛细管纳米孔应用的一个主要缺点是由于其尺寸较大而缺乏灵敏度和特异性。
众所周知，单层厚孔（石墨烯纳米孔）的二维平面固态纳米孔优于玻璃毛细管纳米孔对于 DNA测序。作为后者拥有的易位途径较长，限制了其检测灵敏度。但是，为了区分特定目标的长度或大小（单基除外）与玻璃纳米移液管相比，二维固态纳米孔似乎没有明显的优势。此外，玻璃纳米移液管还可用作电化学阿托注射器。而固态纳米孔需要通过更多复杂的附件来完成类似的工作。因此，在DNA易位研究和特殊应用中（例如单细胞研究），将玻璃毛细管纳米孔的孔径减小到10纳米以下，以提高信号幅度和信噪比，仍然是该领域的一大挑战。
到目前为止，对于精细直径小于10纳米的玻璃毛细管纳米孔的制备方法非常有限，可以通过密封和重新打开带有小孔的玻璃毛细管，使用或不使用锋利的金属纤维作为模板。然而，这些方法通常比较费力，需要复杂的技术来控制重新打开的孔口。制造玻璃毛细管纳米孔最普遍和最容易的方法是使用基于激光的微量移液器，加热和软化原始玻璃毛细管，然后将其分离成直径和形状相同的两个纳米移液管。虽然参数可以任意调整，但要制备出直径小于10纳米的玻璃毛细管纳米孔是非常困难的。为了获得直径小于10纳米的玻璃纳米孔，通常需要一些后处理方法。最近，Radenovic研究小组通过电子辐照将玻璃毛细管纳米孔重塑并缩小到所需的直径。Edel的团队使用原子层沉积技术以亚纳米精度减小直径。然而，这些方法的复杂性以及它们对昂贵真空设备的依赖性阻碍了它们的广泛实际应用。因此，除了用树枝状大分子脂质、蛋白质、聚合物或金金属进行后修饰外，还需要其他方法来获得孔径小于10纳米的玻璃纳米孔。
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