近红外二区纤维素纳米晶荧光探针文献综述

 2022-07-14 09:07

国内外同类研究概况

前言

  1. 近红外二区荧光材料

随着化学合成技术的不断发展，新型荧光材料不断被挖掘。NIR-II荧光材料种类日益丰富，根据性质可分为四大类：有机荧光材料、量子点(QDs)、稀土化合物和单壁碳纳米管(SWCNTs)。

    1. 单壁碳纳米管（SWCNTs）

早在2002年，单壁碳纳米管带隙荧光就被发现是一种具有独特的体内和体外成像特性的纳米材料。SWCNTs作为光学生物传感器已经研究了很长时间，因为它在斯托克斯位移大的近红外光谱中具有光稳定性和荧光发射，组织和血液的吸收和自发荧光最小。再加上近红外二区光波本身的特点，SWCNTs在成像方面具有巨大的优势。然而，SWCNTs的光子转换效率相对较低且疏水性较差，这使得SWCNTs在高要求的荧光成像中不是最佳选择。Liu和同事[1]发现，SWCNTs的固有拉曼散射强度不随时间衰减，对SWCNTs的非共价涂层类型和溶液环境相对不敏感，并利用SWCNTs的固有拉曼光谱特征观测静脉注射SWCNTs的血液循环。

    1. 稀土金属离子

这些年，由于稀土金属离子具有特殊的荧光可调性，已被用于NIR-II荧光成像，而发光原因是增感剂与稀土激活剂掺杂剂之间的共振能量传递。Foucault-Collet等[2] 设计了一种新型的NIR发光镧系金属有机骨架，克服了大量NIR-II发光Yb3 阳离子的缺点。

    1. 有机NIR-II荧光材料

有机NIR-II荧光材料具有更好的减轻毒性和药代动力学。但是有机NIR-II荧光材料的长期毒性和低量子产量阻碍了NIR-II成像的临床转化。Antaris等[3]报道了一种以BBTD为受体，三苯胺为供体的分子荧光染料。将4个羧酸基团引入分子中，使其具有一定的水溶性，并通过保护脱保护序列使靶向配体易于偶联。为了进一步提高溶解度，通过EDC/NHS化学方法，将CH1055的羧基与2kda PEG-NH2进行PEG-NH2反应。但该NIR-II荧光材料的缺点是荧光量子产率较低(仅0.3%)，发射波长较短(lt;1200 nm)。因此，他们还设计了一种与CH1055结构不同的新型荧光材料。他们成功合成了SCH1100 NIR-II荧光材料，并展示了特异的 GRPR 靶向性体内成像。

    1. 量子点

量子点也被称作半导体纳米晶，在过去的20年间，由于其与传统的有机荧光材料相比，具有量子产率高、抗漂白能力强、发射光谱集中、可调[4]等优点;而它的尺寸较小, 一般在几个到几十个纳米, 会产生许多材料所不具备的物理化学性质, 如量子尺寸效应、介电限域效应、表面效应等, 因此成为广大科研工作者研究的热点之一。[5]近红外荧光，特别是 NIR-II荧光成像由于具有最小的光子散射和较低的散射率，显著降低了背景噪声，改善了组织穿透深度(5 - 20mm)，减少组织对于NIR-II光的吸收。由于这些优点，NIR-II荧光成像能够将生物分子和组织结构在深部组织中可视化，[6]其中，Ag2S由于其具有很低的溶解度( Ksp= 6. 3 times; 10－ 50，而传统量子点 CdS和 CdSe 则分别为 Ksp( CdS) = 8. 0 times; 10－ 27和 Ksp( CdSe)= 6. 31 times; 10－ 36)，和它们相比，低溶解度的Ag2S在人体内所释放的Ag 是很少的，所以毒性相对较小，从而具有优良的生物相容性。[7]近年来，对于Ag2S QDs的合成方式的研究报道出现井喷式增长。

  1. Ag2S量子点的合成
    1. 有机相合成

2010 年，Wang 课题组[8]以 Ag( DDTC) 为单源前驱体，十八胺和油酸作为表面配体分子，在十八烯溶液中，合成了新型具有近红外荧光的单分散 Ag2S QDs，光致发光（PL）光谱显示出以1058nm为中心的对称发射峰，半峰全宽（FWHM）小至21nm。李等[9]通过在油酸和十二烷胺存在下热解Ag-油酸盐络合物获得小于4nm的均匀Ag纳米颗粒，并且通过使用十二烷基胺和油酸作为封端剂一步制备小于10nm的单分散Ag纳米颗粒。，PL光谱显示出以1250nm为中心的对称发射峰。Jiang等[10]以乙酸银为银源，趕烧硫和硫粉为硫源，以辛胺和十四烷酸作为配体，制备出荧光发射光谱可调（690-1227nm）的Ag2S QDs。邓等[11]以二乙基二硫代氨基甲酸银为银源，1-十二硫醇为硫源制备Ag2S QDs，为了进一步解决量子点的生物相容性问题，他们采用表面配体置换的方法，将DT置换为DHLA，从而产出生物相容性良好的Ag2S纳米晶材料(DHLA-Ag2S)。有机相合成的纳米晶体具有良好的结晶度、尺寸分布和光致发光性能，得到的量子点发射波长一般在近红外二区。但在生物医学应用前，合成过程需要较高的温度和进一步的相转移，操作上的困难也一定程度上阻碍了这种方法的发展。Yan等[12]以Ag（DDTC）为银源，DT为硫源，生产出量子点后，为能用于体内进行一系列的修饰，最后产物在一系列实验得出结论，Ag2S QDs在细胞增殖，细胞凋亡和坏死，ROS和DNA损伤方面具有可忽略的毒性。

    1. 水相合成

Yu 等[13]使用 Na2S 作为硫源，在室温下通过注射法加入到 BSA-Ag 溶液中，制备得到1050 - 1294 nm发射光谱可调的Ag2S QDs，他们也是通过调节Ag和S的摩尔比，制备得到平均尺寸不同的Ag2S QDs，对应的禁带宽度也不同。jiang等[14]以AgAc为银源，以（TMS）2S为硫源，在氩气保护下在1.6mmolMA、2.4mmolOA和5mlODE组成的溶液中，在一定温度下反应，PL光谱显示出以810nm为中心的对称发射峰.Tan等[15]以AgNO3为银源，MPA和MPa为硫源，Na2S补充硫源，在室温下水中制得俩种Ag2S量子点，之后将这两者联合形成新的材料。Tian 等［16］用 AgNO3作银源，3-MPA 作硫源和配体分子，在乙二醇溶剂中 145 ℃ 反应不同的时间，合成得到粒径从 1. 5 nm 到 6. 3 nm 的亲水性 Ag2S QDs,对应的荧光光谱从510nm 到1221nm 可调。Acar 等［17］则使用2-MPA作配体分子，Na2S 用作硫源，同样使用 AgNO3为银源，在去离子水中制得光谱从 780 nm 到 950 nm 可调的单斜相 Ag2S QDs

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