Co3O4负载金属氧化物催化剂的制备及光热催化CO2性能研究文献综述

 2022-11-24 10:11

  1. 选题的科学意义

工业的快速发展，化石燃料的急剧消耗导致二氧化碳的浓度从工业革命的280x 10-6 (ppm)增加至2008年的394 ppm,并在2013年首次突破了400ppm,明显超过政府间气候变化委员会(IPCC)的科学家们建议的CO2浓度上限值(350 ppm)。国际能源署(IEA) 预测2008~2035年,世界能源消耗将增加53%[1]。当今世界的两个主要环境问题(海洋酸化和全球变暖)部分归因于CO2的积聚,因此CO2控制与减排已成为各国政府和科研人员关注的热点之一[2-4]。 目前主要集中在能源结构的调整[5] (旨在大量开发低碳燃料)、CO2的捕集封存以及资源化利用[6]等方面。作为能源消耗和CO2排放大国，我国发改委颁布的《“十二五”资源综合利用指导意见》在资源综合利用的重点领域中提出要求，应鼓励电力、石油、化工等行业对废气中有用组分进行回收和综合利用。由此看来，CO2的节能减排意义重大。当前，开展CO2捕集与资源化利用对CO2减排有重要意义[7]。CO2捕集技术为资源化利用技术提供了稳定的碳源，通过生物、化学转化的方法实现CO2的资源化利用不仅可大幅降低温室气体排放量，减小温室效应带来的影响,还能得到具有较高工业附加值的产品，如各种化工原料、替代燃料(烃类、醇类等), 既能满足社会日益增长的能源需求, 又可从真正意义上实现CO2的减排。

  1. 科研项目背景情况简介

近年来国内外的科研工作者们对CO2的光催化还原己有初步研究，并且少数研究者已开始以有机合成的观念进行探索性的尝试，但从整体上来说，此方面的工作还处于基础性研究阶段，从报道的研究结果来看，醇类物质的转化率非常低，而且面向有机合成，如甲醇的制备，其选择性也很低。在反应影响因素方面，辐照设备、条件，反应器类型,反应体系组成与配比,反应温度等诸多项目的深入探讨还未展开；在机理方面，目前仅达到了“自由基机理”的共识，光催化反应的具体参与物种，详细机理及控制因素等都有待深入研究。

受自然界光合作用的启发，通过人工光合作用与植物的光合作用相似[1-3]，从水分子中提取的电子和质子直接将CO2转化为化学燃料或化学产品的有机原料可能是实现可持续碳循环的最好途径[4,5]。采用光催化转化技术，利用太阳能实现催化转化被认为是最为绿色的技术。

光催化CO2还原研究的核心是光催化材料，它是决定光催化还原CO2过程得以实际应用的重要因素之一。最近科研工作者们研究了相当数量的光催化剂作为CO2光转化的候选材料，包括InP[8]， TiO2[9]， CdS[10]， ZnGa2O4[11]， Zn2GeO4[12,13]，金属有机骨架[14,15]，和一系列具有新型纳米结构的催化剂，如超薄纳米带和超薄纳米片，以实现高转换效率。在这些材料中，有多数为贵金属材料，贵金属材料具有较好的形成纳米粒子的特性，此外，其固有的光照等离子能够很好的激发电子，达到较好的光催化效果。但是，贵金属等离子效应产生的电子极易复合，导致电子无法传递给反应物，因此，采用导电性较强的材料，将贵金属产生的电子引导出来并与反应物结合，达到较好的光催化效果。银作为较为廉价的贵金属，近年来得到了广泛应用。除此之外，碳纳米纤维具有很好的导电性，近年来受到了广泛关注。因此，将银与碳纳米纤维复合，可能会带来较好的光催化效果。

由以上分析，我们选择Co3O4负载金属氧化物催化剂光催化CO2制备甲醇的研究为课题，对高效光催化剂的开发具有重要的现实意义。

  1. 反应机理

光化学反应一般可以分为直接光解和间接光解两类。直接光解为物质吸收能量达到激发态，吸收的能量使反应物的电子在道间的转移，当强度够大时，可造成化学键的断裂，产生其它物质。直接光解是化学反应中最简单的形式，但这类反应产率一般较低。

间接光解则为反应系统中某一物质吸收光能后，再诱使另一种物质发生化学反应，光催化反应即为间接光解的一种。间接光解又可分为同相光催化反应(HomogeneousPhotocatalysis))和异相光催化反应(HetergeneousPhotocatalysis))，同相光催化反应是指催化剂与反应物存在于同一相态中。一般用来处理有机物的同相光分解反应主要有UV染料感光剂、UV/H2O2、UV/O3等系统；异相光催化反应是指光催化剂和反应物存在于不同的物理相态中，一般指发生在固液或固气两相之间，反应物存在于气液相中并扩散、吸附在固体催化剂的表面，催化剂吸收光子后，在其表面上引发一连串的氧化还原反应。

异相光催化反应机制可分成下列步骤

  1. 反应物、氧气及水分子等吸附在催化剂表面；
  2. 模拟光源照射后，催化剂产生电子空穴对；
  3. 未再复合的电子及空穴移至催化剂表面；
  4. 电子和空穴分别与CO2及水分子等反应；
  5. 产物自催化剂表面脱附。
  6. 实验内容

4.1研究目的

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