g-C3N4基复合催化剂的制备及其催化CO2为CH4的研究
1. 选题背景
温室气体排放导致的全球变暖已成为社会普遍关注的问题。在温室气体中，二氧化碳(CO2)因其巨大的排放量对全球变暖的贡献超过60%[1]。随着人民群众生活水平的提高以及工厂对电力需求量的加大，石油和煤炭等化石燃料的需求量日益增加，CO2的排放量日益增多，加剧了温室效应，引起了世界各国政府的重视。控制CO2排放量和实现对CO2的利用成为解决温室效应的关键点。在第75届联合国大会期间，我国提出将提高国家自主贡献力度，采取更加有力的政策和措施，CO2排放力争于2030年前达到峰值，努力争取2060年前实现碳中和。因此，实现CO2的资源转化已成为控制全球变暖的关键技术。
将二氧化碳转化为燃料或高附加值化学品被认为是最有前景的方法之一。光催化CO2还原研究的核心是光催化材料，它是决定光催化还原CO2过程得以实际应用的重要因素之一。研工作者们开发了大量的光催化剂，如InP[2]，TiO2[3]，CdS[4]，ZnGa2O4[5]，Zn2GeO4[6,7]，金属有机骨架[9,10]，和一系列具有新型纳米结构的催化剂，如超薄纳米带和超薄纳米片，以实现高转换效率。多孔氮化碳(g-C3N4)由于其良好的物理化学性能和优异的光催化活性被认为是一种比较有前途的光催化还原CO2为CH4的绿色催化剂。因此，本研究拟对g-C3N4基复合催化剂的制备和催化CO2为CH4展开研究，对实现CO2资源化利用贡献一份力量。
2. 研究进展
广大科研工作者在CO2的转化和利用问题上投入了极大的时间和精力开展研究，其中光催化CO2转化为高附加值燃料或者化学品具有环境友好和能耗低等优点，被认为是最具前景的催化方法之一，但是，光催化的催化效率、转化率和选择性目前仍不理想。限制其应用的问题主要存在于以下几个方面：可见光响应差、光量子利用率低、催化选择性不高。
本研究选用的光催化剂g-C3N4[8]，是一种新型的非金属n型半导体光催化材料，因为具有良好的物理化学性能、结构形状易于调控等优点以及特殊的二维层状结构和良好的可见光催化反应活性而备受关注，禁带能量约为2.70 eV，吸收边约为460 nm，比较低的禁带能量和较宽的吸收边缘，使它成为一种有研究意义和应用前景的应用型光催化剂。但是由于常见的g-C3N4比表面积都比较小，而且常常伴随有光生载流子复合过快的现象[9]。因此，本研究选择向其中添加助催化剂MXene的手段，对其进行改性，以提高其光量子利用效率和光催化活性。
MXene具有六方晶体结构，其中M原子属于六方紧密堆积，而X原子则填充在八面体间隙，其通式(Mn 1Xn)也与MAX相保持一致。由于无表面基团的MXene具有极高的化学活性，因此，在溶液刻蚀法制备MXene的过程中很容易与溶液发生反应，形成具有功能键的MXene(Mn 1XnTx，Tx主要代表-F，-OH，-O官能团)[10,11]。目前制备的MXene表面含有大量的功能基团[12-14]，由于功能基团自身的不稳定性以及与MXene的相互作用，导致不同条件下制备的MXene稳定性有着较大差距。Naguib等[15]提出的利用HF选择性刻蚀MAX相(例如Ti3AlC2)中Al层的方法，30 ℃水浴条件下，将MAX缓慢倒入HF溶液(质量分数为40%)中，并保持30 ℃搅拌12小时，就可以将其中的Al元素取代，获得类似于手风琴结构的MXene。本研究采用的是上述的HF刻蚀法。除了上面所说的这种湿化学刻蚀法，研究人员，发现还可以通过热压烧结法(HP/HIP法)、化学气相沉积(CVD)、等电离子烧结法(SPS法)、自蔓延高温合成技术(SHS法)、熔盐法和置换反应等等方法[16]来制备MXene。
由以上分析，我们选择MXene改性g-C3N4光催化剂光催化CO2制备CH4的研究为课题，对揭示MXene材料对催化剂的改性机制、探索新的改性途径具有重要的理论意义，同时也对高效光催化剂的开发具有重要的现实意义。
3. 展望
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