无泡曝气生物滤池处理硝基苯胺废水的性能文献综述

 2022-07-20 07:07

2-、3-和4-硝基苯胺的超临界水氧化:氮转化机理研究

强 调

  1. SCWO是一种有效的去除2,3-和4-硝基苯胺(NA)的方法,其去除顺序为2-NAgt;3-NAgt;4-NA。
  2. 氨基和硝基在分子内而不是在分子间相互作用。
  3. 在SCWO过程中,NH4 和NO3-转化成N2,但在没有辅助燃料的情况下转化率很低。
  4. 福井指数结果表明,氨基比硝基更容易被攻击。提出了2,3-和4-NA的可能反应途径。

摘 要

研究了2-硝基苯胺、3-硝基苯胺和4-硝基苯胺在1-6 min、18-26 MPa、350-500 C、初始浓度为1 mm、过量氧气为300%的停留时间下的超临界水氧化(SCWO)。在这些操作条件中,温度和停留时间对TOC和TN的分解作用比压力更为显著。含氮物种的产物主要是氮气、氨和硝酸盐。当温度、压力和停留时间增加时,NO3-和ORG-N的产量降低,氮的含量增加,而NH4 的比例则呈现出从上升到下降的总体趋势。苯胺/硝基苯的实验表明,氨基和硝基之间的脱氮行为更倾向于发生在分子内而不是分子间,因此氨基和硝基之间的间隔越小,相互作用越容易。这可能解释了TN去除效率为2-Na~3-Na>4-Na的原因。NH4 /NO3-实验结果表明,氨和硝酸盐在SCWO过程中转化为氮气,但在没有辅助燃料的情况下,生成的氮气很少。利用密度泛函理论(DFT)方法计算了2,3,4-NA的分子结构,进一步探讨了反应机理,验证了氨基比硝基更容易被攻击。在此基础上,提出了含反硝化、开环和矿化三部分的2-钠、3-钠和4-钠的反应途径。

关键词: 含超临界水氧化硝基苯胺的化合物、福井指数

1、绪论

2-、3-和4-硝基苯胺(2-、3-和4-NA)是硝基苯胺的同分异构体,是合成偶氮染料、抗氧化剂、燃料添加剂、药品、农药等的重要中间体或前体,目前4-硝基苯胺(4NA)已被该装置的环保机构(EPA)列为优先污染物。Ed指出,由于其毒性高、潜在致癌和诱变效应(Cheng等人,1998年,Ye等人,2004年)。另外,传统的2-、3-和4-钠污染废水的净化是一项非常艰巨的任务,因为芳香环中存在一个硝基,提高了化学和生物降解的稳定性,而厌氧降解会产生亚硝基和羟基氨基化合物,即致癌物质。

近年来,先进的氧化工艺(AOPS)比处理硝基苯胺有很大的优势。高塔姆等。研究了4-硝基苯胺(4-NA)在含有二氧化钛悬浮液的间歇反应器中的光催化降解,发现4 h后4-NA在碱性pH下的降解效果最好(Gautam等人,2005)。Subbulekshmi和Subramanian使用纳米CuO固定化粉煤灰分子筛对4-Na的催化氧化降解进行了研究,结果表明,在20 mg l 1 4-Na、催化剂剂量500 mg l 1、pH=6.5和2 ml H2O2在180 min后,最佳降解率为84%(Subbulekshmi和Subramanian,2017年)。Sun等人。研究了Fenton氧化法在不同的pH值、H2O2浓度和Fe2 水平下对4-Na的分解,发现4-Na在3的pH值下迅速降解,活化能为53.96 kj molminus;1(Sun等人,2007)。此外,Sun等人此外,还通过太阳光分光光度法检测了4-Na的分解情况,在3、0.05 mm Fe2 、10 mm H2O2和20 C的pH值下,4-Na的降解率超过98%(Sun等人,2008年)。尽管上述AOP能有效去除4-NA以上,但仍存在不足。Fe2 、CuO等过渡金属的加入不仅会激活反应,还会引起潜在的二次污染。此外,高毒性的中间产物,例如4-硝基苯酚和对苯二酚,可能由于4-NA(SubulkSmim和SuBrimaN,2017)的弱矿化而产生和积累。

因此,我们考虑了超临界水氧化(SCWO),因为在SCWO过程中,难降解的有害化合物可以有效地并成功地氧化成CO2、H2O、N2以及无机盐(Liu等人,2009)。以前的研究已经证明,作为一种创新技术,SCWO可以成功地矿化2-氯苯酚(Lee等人,2002年)、吲哚(Guo等人,2014年)、喹啉(Pinto等人,2006b)、吡啶(Aki和Abraham,1999年)和4-硝基苯酚(Dong等人,2015年)。不幸的是,尽管这些含氮化合物能够完全矿化,并主要在SCWO工艺后生成氮气,但仍然存在无机盐,如氨、硝酸盐和亚硝酸盐,这将有助于产生TN,并可能导致受纳水体富营养化的发生。根据我们之前的研究(Yang等人,2017),氨基化合物和硝基化合物在SCWO工艺后可分别生成氨和硝酸盐。有趣的是,含有氨基和硝基的2-硝基苯胺会直接产生氮气。因此,进一步探索2,3,4-硝基苯胺在SCWO中的脱氮、脱氮产物及反应途径具有重要意义。

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