纤维素对水溶性低聚糖的无溶剂催化解聚
纤维素的使用受到了分解生物聚合物成为可溶产物困难的阻碍。此中，我们证明了纤维素酶的浸润剂具有催化作用，强酸是一种非常有效的策略，可以减少机械辅助的固态反应中常见的接触问题。在2h内将浸染剂的纤维素完全转化为水溶性低聚糖。在水溶液中，130℃下水溶性产物在1h内很容易水解，将alpha;-纤维素的葡聚糖组分转化为葡萄糖的比例是91％,和木糖中96％的木聚糖。产品中还有葡萄糖二聚物(8％)、羟甲基糠醛(1％)和糠醛(4％)。碾磨实用的材料也会导致水溶性产品。综合方法很可能是生物精炼方案中高效“进入过程”的关键。
介绍
纤维素是地球上最大规模的绿色碳储备，它是生物燃料和从木质纤维素作物残体或木质纤维素能源作物中生产生物燃料和平台化学品的关键一步。这不会威胁到全球粮食供应。尽管纤维素作为一种可持续发展的潜力活性原料，生物聚合物在化学或酶水解中反应非常低，因为它的高度氢分子结构，它限制了反应物和催化剂对生物聚合物链的接触，使底物在传统溶剂中无法溶解。在离子液体中分解超分子结构(ILS)能提高纤维素的反应活性。事实上，所进行的水解过程被证明是非常有效的，但是这些昂贵的溶剂的回收在没有简单实用的解决方案的情况下是一个问题。
由于溶剂回收和废水处理的高成本，生物炼制最终应该被引导到无溶剂的过程中。最近，两篇摘要报道了在溶剂条件下纤维素的脱聚合。在第一种方法中，在非热大气等离子体的辅助下，微晶纤维素的部分脱聚合得到了实现。在微波条件下，150摄氏度的条件下，使用离子交换树脂35方法进行1h，这种预处理方法使生物聚合物在水溶液中水解。结果，葡萄糖的产量达到了22%。在第二种方法中，有脱氨基的高岭石的纤维素的机械性脱聚作用可以达到84％，在3 h不进一步加工后，将其转化为可溶于水的产品。证明他们使用生物矿的效用。然而，这两个例子都表明固态去聚合是一个有趣的步骤来将一种将顽固的纤维素转化为水溶性产品的综合方法。尽管如此,考虑到木质纤维素原料完全转化为水溶性低聚糖也能在很大程度上使这一过程成为可实现的。在此基础上，提出了一种有效的策略，即在短时间内将纤维素完全转化为水溶性低聚糖或可发酵糖。这种综合的方法是从木质纤维素基板的预合成开始的，它的催化量是强酸，然后是无溶剂的机械辅助，固态反应。这就导致了一种复杂的低聚糖的混合物，它比纤维素本身更具活性。在第二步中，通过加热130℃的水溶性产品溶液1h，获得了葡萄糖和木糖的定量产量。这表明磨制的底物有可能取代，例如生产基于糖的平台化学物质，呋喃衍生物，生物燃料，一种基于生物的碳氢化合物和纤维素乙醇，不需要昂贵的酶加工过程来形成可发酵的糖。
结果与讨论
在机械辅助、固态脱聚纤维素的基础上，固体基质与催化剂之间的接触不仅是必不可少的，而且在使用固体催化剂时也是一种挑战。在我们的初步研究中，我们选择了商业化的纤维素(a-纤维素，包括76%的葡萄糖和16%的木质)，在固体物质酸滴定法的机械处理之前，用稀释的酸溶液进行了稀释。酸的滴定揭示了100%的p-甲苯磺酸，96%的硫酸和66%的HCI溶解在它们各自的溶液中保留在干燥的材料上，导致酸的负载为0.92，0.88和0.61毫克每克基质。为了绕过一个溶剂清除步骤，基质可以用气态HCI来处理，在这种情况下，当纤维素(6克)暴露在气态HCI上15分钟，被疏散的速度要1h，每克基质的HCI的1.03 mmol酶作用物可获得。
在室温下，在一个行星球磨机中处理a-纤维素的方法可以显著提高水溶性产品的生产。反应(无任何添加剂的铣削纤维素)只有10%的可溶性产品在10小时后获得，与10年的机械纤维素预处理经验一致。可溶性产品的含量不超过18%，即使是用固体p-tsa的纤维素研磨纤维素的纤维素，也比用高岭石研磨基质要好得多。此外，以p-ts浸染的纤维素为例，证明了酸基浸酸剂的浸渍使完全转化为可溶性产品所需的时间减少了一半(5 h)。然而，最好的结果是用h2SO4或hcl浸渍的基质进行试验。反应是在2 h完成。在纤维素可以从0.88减少到0.44更易与每克基底在没有减少水溶性产品生成2 h。值得注意的是,这个数量的h2SO4相似的是使用两阶段过程中糖化的木头。结果表明，以酸为纤维素的浸染剂是一种非常有效的策略，能最大地减少机械辅助、固态反应中常见的接触问题。由于交互限制是放松的，纤维素的转换变得快速和定量。
为了达到定量的产量，固态反应需要强酸。有趣的是，这个趋势与纤维素的脱聚合作用相似，表示纤维素的保护在机械的辅助反应中也很重要。然而，图2中的异常值，表明其他因素(例如，液体或固体酸的使用)在反应的性能上也扮演了重要的角色。
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