纤维素-g-聚(D-丙交酯)纳米杂化物诱导完全生物基纳米复合材料的低熔体粘度和快速结晶
摘要：合成梳状纳米晶纤维素接枝聚(D-丙交酯)(PDLA)，即NCC-g-PDLA纳米杂化物，并与聚(L-丙交酯)(PLLA)和聚(羟基脂肪酸酯)(PHA)混合制成完全生物基纳米复合材料。令人惊讶的是，通过掺入2-4%的NCC-g-PDLA纳米杂化物时，PLLA/PHA熔体的复数粘度降低了一个数量级，即从4000 Pa s降至100 Pa s。同时，由于PDLLA与PLLA大分子之间的强相互作用，NCC-g-PDLA纳米杂化物促进了PLLA组分的结晶。由于NCC-g-PDLA纳米杂化物和PHA的协同作用，与独特的核壳状微结构相关的熔体粘度显著降低，这将有助于在较低的压力和温度下制备复杂形状的生物质制品和纤维。
关键词：纳米晶纤维素；聚丙交酯；黏度降低；结晶
1.前言
鉴于与传统石油基聚合物相关的可持续性和环境污染问题，众所周知的生物基和生物可堆肥的半结晶聚L-丙交酯(PLLA)受到了广泛的关注。PLLA的优异性能使其成为石油基聚合物替代品。
但是，狭窄的加工窗口会扰乱以PLLA原料的熔融过程，因为PLLA的降解会在高温(gt;190°C)下发生，而粘度太低而无法在低温下进行加工温度(lt;160°C)。此外，PLLA在室温下易碎(断裂伸长率lt;10%，冲击韧性lt;3 kJm-2)这会影响其在高应力水平下需要塑性变形的结构材料的使用。PLA的另一个问题是由于链段刚度导致结晶速率低，这进一步降低了高湿性能。
虽然可以通过使用增塑剂/润滑剂来扩大加工窗口，但是增塑剂/润滑剂可能会产生其他问题，例如小分子增塑剂/润滑剂在表面上的浸出会削弱机械强度。通过与其他材料(例如生物生产的可生物降解的聚(羟基链烷酸酯)(PHA)混合，可以提高PLLA的延展性，因为具有高共聚单体含量的PHA具有柔韧性且易于熔融加工。通常通过添加成核剂(例如滑石粉)来增强PLLA的结晶动力学，PDLA(或立构复合聚乳酸)、N,N,N-三环己基-1,3,5-苯-三羧酰胺，N,N-(乙烷-1,2-二基)双(N-苯乙酰胺)和NCC。在我们先前的研究中，通过结合PHA和NCC-AgNPs获得了基于PLLA的化合物的韧性，更快的结晶速率和抗菌性能的组合。从文献中得知，需要在NCC表面化学接枝设计的部分，因为由于分子内和分子间的氢键导致NCC与PLLA之间的相容性差，在非极性基质中则NCC倾向于聚在一起。
因此，令人感兴趣的是以PLLA为原料的材料在适中的加工温度下具有足够低的熔体粘度并且在从熔体冷却时具有较快的(更快的)结晶速率。这对于应用而言是非常重要，因为通过低熔体粘度和快速结晶，可以在低压和低湿下在较短的循环时间轻松地压缩成型复杂形状的工艺。
在这项工作中，提供了一种新颖而简单的途径来制备生物基的PLLA/PHA/NCC-g-PDLA纳米复合材料，其熔体粘度显着降低且结晶速度快。其中简要报道PHA和NCC-g-PDLA纳米杂化物对降低熔体粘度的协同作用。所研究的材料适合用于加固生物基/可生物降解纤维，这些纤维要求低粘度才能纺丝和耐热制品，例如注塑成型的热食包装和咖啡/茶杯。它也适用于普通的环保包装应用，例如覆盖膜和可降解容器等。
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